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單層WSe2中單光子發射中心的輻射復合機理研究取得進展

2020-04-30

二維過渡金屬硫族化合物由于其具有原子級別的厚度、較強的自旋軌道耦合、較大的激子束縛能和可見光區直接帶隙的特點,逐漸成為后摩爾時代新材料的研究熱點。尤其是單層過渡金屬硫族化物提供了一種新的電子自由度——能谷,為未來光電信息處理提供了新的途徑。最近,在二維體系中利用缺陷發光實現了單光子光源,這為片上集成量子光學網絡提供了一個新的平臺。然而,這些二維材料單光子發光中心的來源以及其輻射復合機理依然不是很清楚。

基于此,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心許秀來課題組結合二維過渡金屬硫族化物的能帶特性并利用極化分辨的磁光光譜對單光子發射的復合機制進行了系統的研究。他們在單層WSe2材料的邊緣處發現了三種具有不同大小朗德g因子和精細結構劈裂的單光子發射峰,并根據WSe2的能帶特性提出了理論模型,系統地解釋了這三種類型單光子輻射的來源并揭示了其輻射復合機制。相關工作發表在【npj 2D Mater. Appl. 4, 2 (2020)】,黨劍臣為該文章第一作者。

磁光光譜是研究二維過渡金屬硫族化物能谷性質的一種重要工具。例如,賽曼劈裂可以用來驗證自旋、谷和軌道磁矩在賽曼效應中的貢獻。許秀來課題組在前期的工作中利用磁光光譜研究了單層MoS2局域態激子中的多體效應和缺陷導致的雙層WS2層間激子的躍遷,相關成果分別發表在【Phys. Rev. Mater. 3, 051001(R) (2019)】和【Appl. Phys. Lett. 114, 113104 (2019)】上。本文在前期工作的基礎上,利用極化分辨的磁光光譜系統地研究了單層WSe2材料邊緣的單光子發射峰的磁光特性。通過統計和分析發現了三種類型的單光子發光峰,分別表現為較小g因子較小精細結構劈裂、較大g因子較大精細結構劈裂以及幾乎沒有賽曼劈裂和精細結構劈裂。針對這三種類型的輻射復合過程,通過軌道磁矩對賽曼劈裂的不同貢獻的分析揭示了不同的g因子產生的原因,并進一步通過電子空穴波函數重疊產生的交換相互作用分析了精細結構劈裂大小,從而提出了一個合理的理論模型。最后結合能谷與缺陷的特性發現這三種單光子發射分別對應于缺陷能級到缺陷能級、缺陷能級到價帶和導帶到缺陷能級的輻射復合躍遷過程。通過對單層WSe2中出現的單光子源類型和輻射機制的確認為以后從精準調控二維材料單光子光源提供了物理依據。

該工作得到國家自然科學基金(批準號:51761145104、11934019、61675228、11721404、11874419)、中科院B類先導專項(專項編號:XDB28000000)、中科院科研儀器設備研制項目(項目編號:YJKYYQ20180036)、中科院創新交叉團隊以及廣東省重點研發項目(批準號:2018B030329001)的支持。

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圖1. 單層WSe2在零磁場下的熒光光譜性質:(a)單層WSe2材料邊緣的熒光光譜,不同尖峰對應不同的單光子復合發光。(b)和(c)熒光強度和某一特征光譜隨時間的變化。(d)具有精細劈裂的熒光光譜的偏振響應。

圖2. 法拉第構型下的兩種單光子發射峰的磁光性質:(a-c)具有較小g因子和較小精細結構劈裂的單光子源(typeⅠ)的磁光光譜和g因子與精細結構劈裂的擬合結果。(d-f)具有較大g因子和較大精細結構劈裂的單光子源(typeⅡ)的極化分辨的磁光光譜。

圖3. 第三種類型單光子源(typeⅢ)的極化分辨的磁光光譜:(a-b)不同磁場下左右旋收集的磁光光譜。(c)左右旋收集的發光峰能量幾乎不隨磁場變化。(d)左右旋收集的熒光相對強度隨磁場的變化。

圖4. 三種類型單光子輻射復合機制示意圖:缺陷能級到缺陷能級(typeⅠ),缺陷能級到價帶(typeⅡ)和導帶到缺陷能級(typeⅢ)的輻射復合過程。

責任編輯:葉瑞優

(來源:中國科學院



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